大自然通过控制从亚纳米到宏观尺度的分子组装,为制造复杂的分层材料提供了多种模型。然而,开发具有与自然界相媲美的加工能力的人工制造分层材料的策略极具挑战性。本文报告了一种模板化冷冻组装策略,可同时调节分子组装的时空,从而获得具有从亚纳米到宏观尺度结构控制能力的分层材料。通过这种方法,可以用不同的分子(如蛋白质和共轭聚合物)组装出独特的厘米级独立纳米薄膜。生成的蚕丝纤维蛋白(SF)纳米薄膜具有可调的β-片材比例(从5%到47%)、纤维宽度(从30纳米到3000纳米)和所需形状的微纹理。这种策略将为利用单组分或多组分分子定制分层功能材料奠定基础,例如可控制细胞粘附性的理想生物支架。