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1秒钟合成双金属电催化剂,还有谁!
2018-07-12 12:32:10 作者:陈凤娟等 来源:纳米人

    第一作者:陈凤娟、姚永刚、聂安民

    通讯作者:胡良兵、Reza Shahbazian‐Yassar

    通讯单位:马里兰大学、伊利诺伊大学芝加哥分校


    研究亮点:


    1. 采用瞬间高温脉冲技术(HTP),在碳纳米纤维上原位合成分散性能优异、原子级混合的双金属合金(PdNi)纳米电催化剂。


    2. 该催化剂具有优异的HER和过氧化氢电氧化性能。


    具有原子级混合的双金属纳米颗粒,可以提高纳米材料表面活性及调节表面电子,在电催化领域有着广泛的用途。目前,在导体材料表面原位、超快速合成、均匀分散、原子级混合的双金属纳米材料仍然存在巨大挑战。


    有鉴于此,美国马里兰大学胡良兵团队和伊利诺伊大学芝加哥分校 Reza Shahbazian‐Yassar团队,提出了采用瞬间高温脉冲技术(~1550K,~1s)制备原子级混合双金属合金的方法。


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图1 原子级混合PdNi合金纳米颗粒制备策略示意图


    该方法以碳纳米纤维为载体,不同金属盐为前驱体。在外加电场作用下,由于焦耳热效应,瞬间产生高温,金属盐发生分解反应;然后,在快速冷却过程中(~1.2×104 K/s),不同金属原子实现原子级混合并均匀分散到碳纤维表面。


    如图1所示,将前驱体PdCl2-NiCl2负载到碳纤维上,在瞬间高温情况下PdCl2-NiCl2快速分解、混合,在冷却过程中形成原子级混合的PdNi合金纳米材料,均匀分散到载体碳纤维上。球差电镜表征结果显示(图2),PdNi纳米合金颗粒实现了原子级混合,同时存在孪晶和缺陷。


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图2 PdNi纳米颗粒球差电镜表征图


    纳米材料的可控合成,形貌可控,组分可控也是科研工作者一直追求的目标。值得一提的是,HTP技术可以通过调整前驱体PdCl2、NiCl2的比例,实现不同比例的PdNi纳米合金材料的可控合成。如图3所示,前驱体比例为1:2 和2:1 时,可以制备PdNi2 及Pd2Ni 纳米合金材料。


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图3 不同比例PdNi纳米合金材料的TEM表征图


    HTP过程通过调整输入电流,可以控制合成温度。本课题通过加热过程中的发光光谱(380 nm to 950 nm),确定HTP的温度。实验结果证明,随着输入电流的增加,HTP温度不断升高,当输入电流达到300 mA时,温度可以达到3000K。在3000K条件下,绝大部分金属盐都可以分解。因此,HTP可用来制备不同的合金材料(图4a-4c)。


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图4 PdNi纳米合金材料形成机理分析


    结合HTP升温-恒温-冷却过程,采用Monte Carlo simulation进一步研究了PdNi合金纳米材料的形成机理。如图4d-e所示,PdCl2、NiCl2的分解温度分别为948K 和1300K。因此,先形成Pd原子所构成核结构;接下来Ni原子析出,形成Pd@Ni Core-Shell结构,在高温条件下Pd原子Ni原子高速运动,快速混合成原子级均匀混合的合金结构;最后,在冷却过程中沉积到碳纤维上,形成PdNi NPs/CNF。


    本课题中制备的PdNi/CNF 材料表现出优异的电催化HER性能和过氧化氢催化氧化性能。在酸性条件下,初始过电位为30mV,过电位为0-0.2V,Tafel斜率为60 mV?dec-1(图5a, b)。同时,该材料具有良好的过氧化氢催化氧化性能。


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图5 PdNi/CNF电催化性能


    总之,本文发展了一种高温脉冲(HTP)技术,实现超快速、原位合成原子级混合的双金属纳米材料,且该材料具有良好的电催化功能。该方法可以应用到绝大部分双金属纳米材料的制备。


    参考文献:


    Chen F, Yao Y, Nie A, et al. High Temperature, Atomic Mixing Toward Well-Dispersed Bimetallic Electrocatalysts[J].Advanced Energy Materials, 2018.

    DOI: 10.1002/aenm.201800466

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201800466

 

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