锂硫电池基于高比能的硫正极和金属锂负极，具有超高的理论能量密度，且成本低廉，被认为是下一代电池体系的重要选择之一。当前基于高溶型电解液的溶解/沉积反应的锂硫电池难以实现低电解质用量以及安全性的实际要求，发展微溶型电解液以实现准固-固反应的锂硫电池，将实现低电解液用量以及反应动力学的协同优化。同时，发展固态电解质将极大提高电池的本征安全性，并能实现电芯的内部串联而增加能量密度。耦合两种电解质体系能发挥两者的各自优势，实现综合性能优异的锂硫电池。
本项目首先探索了微溶型电解液设计及准固-固硫转化反应影响机制。测试了不同链长多硫化锂在电解液中的溶解度相图，发现单质硫在醚基电解液中的溶解度非常低，链状多硫化锂在醚类电解液中具有较高的溶解度，并随链长的缩短而降低。选用典型的局部高浓度电解液探究了硫电极的（准）固-固反应机制，在甲苯稀释(THF)2-LiTFSI电解液中观察到了电解液微观结构的重构现象，提出了包含电化学过程和化学过程在内的准固态硫反应机制的反应路径。
其次，本项目开发了新型高催化性硫正极材料、高稳定性电解质。在高熵过渡金属氧化物和贵金属催化剂方面，采用溶剂热和高温硒化的方式制备了适用于准（全）固-固锂硫电池的高性能催化剂材料CoSe2。在高熵尖晶石类氧化物催化剂方面，项目团队提出了高熵尖晶石氧化物和一种洋葱样碳(OLC):(CoCuMnNiFe)3O4/OLC作为硫正极的宿主材料和电催化剂，在1 C，100圈条件下容量保持率达到98%。在高离子电导率固态电解质方面，通过对Li6PS5Cl（LPSC）进行复合掺杂的策略设计制备了具有高离子电导率、对锂金属稳定且具备优异的抑制锂枝晶功能的新型硫化物电解质; 通过异价元素掺杂策略，以具有单斜结构的Li3ScCl6为母相材料，利用机械球磨与低温退火的相结合方式合成了不同掺杂浓度的Li3-xSc1-xMxCl6 (M = Zr, Hf)新型卤化物固态电解质材料。
最后，本项目完成了高性能半固态锂硫单体电芯制备。项目团队以Li3YCl6电解质为基础，制定了阳离子-阴离子双掺杂改性方案合成了Li2.5Y0.5Hf0.5Cl5.7F0.3电解质，与硫基正极表现出优异的化学/电化学兼容性。另一方面，项目团队将微溶型电解液应用于软包锂硫电池，电池单体硫正极面载量≥5 mg/cm2、锂金属富余≤50%、能量密度≥ 450 Wh/kg、寿命≥300次（容量保持≥80%）。
本项目的研究成果和关键技术指标均处于国内外领先水平，为未来锂硫电池电解质的开发设计、电解液与电极材料的界面反应机制研究以及规模化制备工艺提供了重要参考，对推动锂硫电池的商业化进程具有重要意义。
